共鳴軟Ｘ線散乱実験用の真空中Ｘ線回折計群
担当者： 中尾 裕則
PHS:4868
hironori.nakao@kek.jp
所外担当者： 山崎 裕一
物質・材料研究機構
１．概 要
共鳴Ｘ線散乱(RXS)は、元素の吸収端を利用することで、
元素だけでなく、その軌道選択的に電子状態の周期構造を
調べることができるユニークな実験手法である。
従って、観測したい元素・軌道を指定すると、実験に利用するＸ線エネルギーは
必然的に決まる。その結果、硬Ｘ線を利用した実験だけでは、
観測できる電子状態が限られてしまう。
例えば、3d遷移金属酸化物は、超伝導、巨大磁気抵抗効果、
巨大電気磁気効果など多彩な物性を発現し、注目されている系である。
ここでは、3d電子状態の持つ電子自由度である電荷・軌道・スピンの
多様な振る舞いが、多彩な物性の起源であることが解明されつつある。
従って物性発現の微視的な解明には、3d電子状態の観測が、
本質的に重要と言える。
硬Ｘ線領域でのRXSでは、3d遷移金属のK吸収端を利用することができ、
電荷・軌道秩序の研究が行われてきた。
しかしながら、K吸収端は1s→4p遷移であり、
4pの電子状態は観測できるが、3dの電子状態そのものの観測はできない。
（K吸収端でも四極子遷移過程を使うことで、
3d電子状態を観測することができるが、非常に弱い。）
一方、L2,3吸収端は2p→3d遷移であり、
3dの電子状態が直接的に観測できる。
さらにK吸収端では微弱な共鳴磁気散乱が、
L2,3吸収端では非常に強く観測されている。
このような背景もあり、軟Ｘ線領域(200 eV < E < 5000 eV)での
RXS実験が可能となる真空中Ｘ線回折計の開発を開始した。
またSPring-8が稼働している現状では、軟Ｘ線領域で輝度でなく強度を利用した研究が、
PFならではの研究の１つと言える。
加えて、次期光源の建設の話が出ているが、そちらで利用可能となる
世界最高レベルの軟Ｘ線の光を使った先端的研究展開を考える上でも、
軟Ｘ線領域での回折・散乱実験は重要である。
図１. 軟Ｘ線領域での汎用２軸Ｘ線回折計
２．構 成
利用ビームライン： BL-16A, 13A, 11B, (19A)
汎用2軸Ｘ線回折計
汎用2軸Ｘ線回折計の外観と、真空チャンバー内の写真を図１に示す。
放射光が、冷凍機上の試料部に当たり、散乱光を4象限スリットの下流部にある
検出器で観測する。
試料部をしっかり冷すため、写真にある冷凍機の試料部には駆動機構はない。
2軸回折計なので、その代わりに検出器部を上下(τ軸：図２)させて、
試料からの信号を捉えるようになっている。
その結果、試料部の輻射シールドを一定の条件にすれば、
10-320 Kで、安定に実験ができる。
（工夫すれば、6K以下での実験も可能である。）
図２. 汎用２軸Ｘ線回折計のイメージ図
真空チャンバー内の2θがテーブル状になっており、
実験に応じて、複数の検出器を搭載したり、架台調整用のピンホールも
2θステージ上に常設してある。
Ｘ線検出器としては、開発してきたシリコンドリフト型Ｘ線検出器を主に利用して、
ノイズとなる蛍光Ｘ線をカットして実験を行っている。
エネルギー分解能は100eVを切るぐらいである。
それ以外に、フォトダイオードも常時使える状態で、架台調整など、
強いＸ線を観測する場合に使っている。
CCDカメラも2θステージ上に搭載して、必要な時に利用している。
その他、永久磁石を利用した実験、レーザーポンプ＆プローブ実験など、
様々な実験を行っている。
表１. 汎用２軸Ｘ線回折計の各駆動軸の性能
超伝導磁石搭載2軸Ｘ線回折計
硬Ｘ線領域では、BL-3Aにて縦磁場(~7.5T)での回折実験が行われている。
ほぼ同じ条件での軟Ｘ線領域での回折実験を実施するために、建設した。
図４. 超伝導磁石搭載２軸Ｘ線回折計
最近、いくつかの不具を解決し、磁場中の共鳴軟Ｘ線回折実験が行われ始めた。
- 利用マニュアル(工事中)
- Construction of a soft X-ray diffractometer with a 7.5-T
superconducting magnet,
Jun Okamoto, Hironori Nakao, Yuichi Yamasaki, Takaaki Sudayama, Kensuke Kobayashi,
Yukari Takahashi, Hiroyuki Yamada, Akihito Sawa, Masato Kubota, Reiji Kumai
and Youichi Murakami,
J. Phys.: Conf. Ser. 502 (2014) 012016:1-4.
共鳴軟Ｘ線小角散乱装置
らせん磁性体に磁場を加えることで出現する磁気スキルミオンは、
直径が数＋から数百nmの比較的大きな磁気構造を持つ。
このように大きな磁気構造や、磁気ドメインの観測をするためには、
上述の回折計ではなく、小角散乱に適した装置が必要となる。
そのために建設されたのが、共鳴軟Ｘ線小角散乱装置である。
図５. 共鳴軟Ｘ線小角散乱装置
試料の加工など、難しい点は多々あったが、成果が次々と上がり出した。
最近は、Ｘ線のコヒーレンスを利用した研究もできるようになり、
低温・外場下での磁気イメージングに世界に先駆けて成功した。
（詳細は、参考文献を参照のこと）
３．その他
これらの装置群は、現在も改良・発展中です。
また利用するためには、実験を実施するビームラインに移設、
立ち上げ作業が必須です。
従って利用されたい場合、課題申請時に、必ず担当者と相談ください。
４．参考文献
- 「共鳴軟X線回折法の新展開」, 山崎裕一、 中尾裕則, 放射光 30 (2017) 3-12.
- 「共鳴軟X線小角散乱による磁気スキルミオンの観測」,
山崎裕一、中尾裕則, PF News 36 (2018) 12-17.
- 「磁気スキルミオン」を 放射光で見る,
物構研News No.24.
- 「
磁気スキルミオンとは」, 物構研ハイライト(2018)
- 「
世界初の測定手法とクマさんの鍵穴」, 物構研ハイライト
- 「
共鳴Ｘ線散乱による軌道混成状態の観測」, 物構研トピックス(2019)
- 「
共鳴 X 線散乱の軟 X 線領域への研究展開における四方山話」,
中尾裕則、山崎裕一, PF News 37 (2019) 34-37.
- これらの装置群を利用した成果(原著論文)はこちら